Small Science：解读小角中子散射研究纳米磁性材料进展

WILEY旗下新的开放获取（OA）旗舰刊Small Science 近日发表了来自卢森堡大学Andrews Michels教授课题组的针对铁基软磁纳米晶材料的研究工作，全文以Accepted Article正式上线。我们特别邀请到来自中国科学院物理研究所的郭尔佳研究员及加拿大英属哥伦比亚大学的李西阳博士进行了解读。同时邀请他们对中子散射在纳米磁性材料物性表征中的应用进行了介绍和展望。

纳米磁性材料如纳米球、微晶、薄膜等因其具有的丰富磁结构而展现出的新奇磁特性而备受人们关注。想要深入理解这些磁结构与磁性质之间的内禀关联就需要准确掌握这些纳米材料中的磁分布信息，对它们进行精确表征。通常，结构序可以通过常规的X射线衍射（宏观）和透射电子显微镜（微观）来测定。但是，X射线和电子束受到穿透深度和对电子强烈散射等限制，在磁结构测量方面就显得捉襟见肘了。近些年，快速发展的X-射线纳米断层成像技术可以实现磁微观结构中三维磁矢量场的空间分布重构。然而，该技术却受限于光子的物理本征属性，仅能够提取材料表层内的磁信息，并不适用于研究块体材料的内部磁结构。因此，发展新的实验技术来表征体材料的磁结构就显得尤为重要了。基于散裂中子源和反应堆中子源的小角中子散射（SANS）是中子衍射技术的自然延伸，同样遵循中子弹性散射理论，主要用于对介观尺度下的材料进行结构和磁性表征。利用不带电荷的中子的高穿透性，该技术可用于研究厚度达数毫米的样品的磁性，特别是对磁性纳米结构和磁性之间的关联性、磁性材料的不均匀磁化区域等特性的表征，是其它物理表征方法的最佳补充。Nanoperm是具有精细的晶体微观结构的铁基软磁纳米晶材料。该材料因其在高频条件下具有独特的高磁导率和低损耗特性被广泛应用于电力电子技术等领域。SANS是研究此类磁性纳米晶的最佳手段之一。但是，如何从SANS得到的倒空间数据精确重构实空间的磁性分布是亟需解决的关键问题。过去，研究人员大都集中在对一维数据进行模型分析，但是如果材料具有明显的磁各向异性，那么一维数据就不可避免的损失了部分重要信息。此外，以往的研究中使用了原子核的SANS结构形状因子模型，该模型无法说明现有的磁性纳米材料内部的自旋不均匀性。因此，发展针对二维SANS数据的模拟和分析方法迫在眉睫。图1: (a)不同磁场下的一维SANS数据；(b)使用Kaczmarz算法从(a)图数据中经50步迭代提取的一维关联函数；(c)模拟的球铁粒子周围的实空间磁分布。最近，卢森堡大学的P. Bender博士和比利时根特大学的J. Leliaert博士等研究者们引入了一种新的快速迭代算法来提取磁性材料的二维SANS数据中的二维关联函数。他们以Nanoperm的磁性SANS实验数据为例提取的关联函数（包含块体材料中场依赖的实空间纳米尺度磁结构）与微磁学模拟及理论的结果完全符合。首先，他们对一维SANS实验数据应用此方法进行了分析，证实了此方法的有效性。图1给出了他们针对一维数据的模拟结果。接着，他们将此方法拓展到二维SANS数据。他们模拟了二维SANS数据(如图2(a))，从中提取出空间分布各向异性的二维实空间关联函数(如图2(b))，验证了该方法对二维数据分析的有效性。最终，他们将模拟结果与实验真实测得的二维SANS数据(如图2(c))进行比较，提取了二维实空间关联函数(如图2(b)(d))。实验和模拟结果完全吻合，证实了此方法的可靠性。与一维SANS数据模型拟合分析方法不同，他们强调提出的方法不仅不依赖于模型，而且还易于推广到其他实验技术测量磁关联或对分布函数的数据分析， 如测量磁动态空间的自旋回波中子散射技术等，展现出了极佳的方法学普适性。相信本文针对SANS数据的高效模拟和分析方法对磁性纳米材料的结构和磁性关联，理解其表界面差异的物理起源等具有重大参考价值。该方法与其它研究手段的结合，互为互补，将为开发新型磁性纳米材料和自旋电子器件奠定坚实的材料和物理基础。相关论文在线发表在 Small Science (DOI: 10.1002/smsc.202000003) 上。图2: 理论计算和实验数据中提取的二维关联函数对比。(a)理论计算得到的不同磁场强度下的SANS散射图样；(b)对应于(a)图中数据提取的二维关联函数图样；(c)实验测得的不同磁场强度下的SANS散射图样；(d) 对应于(c)图中数据提取的二维关联函数图样。

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李西阳，加拿大英属哥伦比亚大学，博士后。2012年博士毕业于中国科学院物理研究所，主要使用非弹性中子散射技术研究热电材料和非晶材料中的原子动力学属性以及小角中子散射研究磁性斯格明子材料等。目前研究兴趣为量子磁性材料中的自旋动力学属性，主要实验手段为中子散射、输运测量和m介子自旋共振。在Nature Communications, Phys. Rev. Lett., Advanced Materials等期刊上发表论文10多篇。

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郭尔佳，中国科学院物理研究所特聘研究员，博士生导师。2012年于中国科学院物理研究所获博士学位。2012年至2018年先后在德国莱布尼茨固体材料研究所、美因茨大学和美国橡树岭国家实验室从事博士后研究。曾获得中国科学院海外高层次人才计划青年项目，北京市科技新星，中国物理学会中子散射专业委员会优秀青年奖，中国科学院朱李月华优秀博士生奖、美国橡树岭国家实验室突出贡献奖（连续三年）等。课题组的主要研究内容是复杂氧化物界面的精准构筑、新奇物性的多场调控以及新型功能器件设计。近些年，主要发展了原位多物理场下的极化中子反射技术，并应用于研究界面多种自由度与自旋的相互作用的物理机理，明确了界面微结构、对称约束、电荷掺杂 轨道重构、应变等序参量是影响界面磁性的关键因素等。在Science Advances, Phys.Rev.Lett./X, Advanced Materials, Nature Communications, Nano Lett.等期刊上发表论文近100篇，H因子22。

SMSC: 中子散射技术在纳米材料物性表征中有哪些应用？

GEJ: 中子散射技术在物理、材料、化学、能源、生命科学等诸多领域有着广泛的应用。我仅对自己熟悉的物理和材料领域有所涉猎，比如该技术在磁性材料研究中的应用，粉末衍射多用于块体材料的晶体结构以及磁结构分析；小角中子散射主要用于研究磁性纳米课题或者材料中的纳米相；中子反射的研究对象则主要是磁性薄膜、异质结和超晶格等。我的研究中主要用到了极化中子反射技术。这种技术能够在纳米尺度对薄膜的原子密度和原子磁矩随薄膜厚度的分布和大小精准表征，特别适用于表征样品深埋界面的磁性和磁相互作用等。该技术不仅具有极佳的空间分辨率（1-2纳米），而且具有极低的磁探测能力（低至5 kA/m），在晶体、薄膜和多层膜的表界面磁性的精准表征方面独具特色。我利用该技术开展了一系列纳米尺度的界面磁性精准表征和原位多场调控的研究，比如利用原位应力场实现了晶格畸变调控钴氧化物自旋态转化；原位电场改变界面电荷实现超过40%界面磁性调控；原位热梯度场研究氧化物界面自旋塞贝克效应；轨道耦合诱导反铁磁氧化物具有超大净磁矩等工作。极化中子反射技术在多层薄膜界面磁性测量方面具有得天独厚的优势，对于磁性分布和弱磁性探测起到了决定性作用。特别要指出的是，我们中国科学院物理研究所与高能物理研究所共建了全世界第四台、中国第一台散裂中子源已经于2018年正式对用户开放。极化中子反射谱仪是先期建成的三台谱仪之一，目前已经完成了三轮用户实验，发表了近20篇研究论文，其中也不乏Advanced Materials, Angew Chem.等高水平论文。现在，该谱仪正在对外开放，征集优秀的实验设计和方案，希望越来越多的用户到多功能中子反射谱仪来开展高水平的研究。 

SMSC: 你如何看待极化中子反射技术在低维磁性材料研究中的应用？ 

GEJ: 正如上面所说，极化中子反射技术是目前唯一能够在纳米尺度同时将原子密度和磁矩分布和大小进行表征的实验方法。但是，并不是这一项技术就能一锤定音。在低维磁性材料表征中，极化中子反射技术也需要和其它实验手段相结合和互补才能得到准确全面的磁性信息。这些实验手段包括宏观磁性测量、扫描透射电镜对微观结构测量、同步辐射XMCD对元素分辨的磁信号表征等。这些综合物性的表征可以帮助我们在理解和分析极化中子反射谱时扮演着相当重要的作用，能够帮助我们全面掌握强关联电子体系中各序参量之间的构效关系和相互作用机理。

SMSC: 你们课题组在低维氧化物材料界面领域的研究兴趣主要有哪些？

GEJ: 目前，我在中国科学院物理研究所光物理实验室的杨国桢院士和金奎娟研究员领衔的LO3组中独立开展研究工作。我们课题组已经成立了三十多年，长期从事功能氧化物和其它强关联电子低维体系的实验研究，是国内最早实现原子尺度精准控制薄膜生长并实时观测到上千个电子衍射振荡的课题组之一。近年来，我的研究方向侧重于低维过渡金属氧（氮）化物界面的精准构筑、量子调控和功能器件设计的研究，通过界面晶格、轨道和电荷等序参量来研究电子自旋表现出的新奇量子现象，通过设计界面物性调控的多功能器件原型并提出优化性能的方案，为后摩尔时代的新型运算和存储器件提供材料和物理基础。

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